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記者12月30日從寧波大學(xué)獲悉，該校物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院教授段紅光、鄭福祿聯(lián)合牛津大學(xué)，在超快系間竄越動力學(xué)領(lǐng)域取得重要進展，以電子結(jié)構(gòu)簡化的三（乙酰丙酮）合鈷（Ⅲ）分子（[Co(acac)?]）為模型，首次在原子尺度闡明了配體場激發(fā)態(tài)的超快ISC機制。相關(guān)成果發(fā)表在《美國化學(xué)學(xué)會雜志》上。

系間竄越是過渡金屬配合物中核心的非輻射衰變路徑，對其在光催化、光電子學(xué)及光動力治療中的性能起關(guān)鍵調(diào)控作用。系間竄越作為連接單重態(tài)與三重態(tài)激發(fā)態(tài)的關(guān)鍵通道，在貴金屬配合物中，強自旋-軌道耦合可在百飛秒內(nèi)驅(qū)動該過程，確保高效的三重態(tài)布居。然而，3d金屬配合物的自旋-軌道耦合弱2—3個數(shù)量級，導(dǎo)致非輻射衰減速率快、激發(fā)態(tài)壽命短，嚴(yán)重限制了其光化學(xué)應(yīng)用潛力。盡管近年研究發(fā)現(xiàn)振動耦合可彌補自旋-軌道耦合的不足，但配體場態(tài)的系間竄越機制仍不清楚，配體場躍遷常被強的金屬-配體電荷轉(zhuǎn)移（MLCT）吸收帶掩蓋，難以選擇性激發(fā)和觀測。

為破解這一難題，研究團隊以電子結(jié)構(gòu)簡化的三（乙酰丙酮）合鈷（Ⅲ）分子為模型，首次在原子尺度闡明了配體場激發(fā)態(tài)的超快ISC機制。該d?低自旋配合物的1A?→1T?躍遷位于600 nm附近，與MLCT帶充分分離，因此可實現(xiàn)對該躍遷的選擇性激發(fā)。研究結(jié)合瞬態(tài)光柵光譜、二維電子光譜、量子化學(xué)計算及量子動力學(xué)模擬，揭示了振動耦合與自旋-軌道耦合（SOC）的協(xié)同效應(yīng)如何在弱SOC的3d金屬體系中驅(qū)動亞皮秒級自旋躍遷，為設(shè)計新一代地球豐產(chǎn)光功能材料建立了機制基礎(chǔ)。

據(jù)了解，該研究首次在實驗與理論上完整描繪了配體場激發(fā)態(tài)的超快旋軌振動機理，破解了3d金屬配合物光物理性能差的根源，即并非自旋-軌道耦合不足，而是振動耦合通道未被優(yōu)化。研究表明，在光物理設(shè)計中，不僅要關(guān)注金屬原子的自旋-軌道耦合大小，更要重視配合物的振動耦合。